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受三聚氰胺启发,这个团队找到分解水体有机污染物“解药”
来源:[科技日报 作者: 王祝华]   发布日期:[2021/10/18]    共阅[453]

科技日报记者 王祝华

水资源环境作为生态环境一个重要组成部分,其保护和改善已经成为当前社会的一个重要课题,其中,抗生素的广泛使用甚至滥用,导致越来越严重的水体有机物污染,引起了社会的极大关注。研究表明,光催化降解是解决此类污染的有效途径之一,而设计并开发出一种可高效降解水体抗生素的光催化剂“解药”,成为国内外多个科研团队的研究热点。

海南大学化学工程与技术学院副院长潘勤鹤和杨玮婷教授团队的一项研究成果,为制备具有高降解性能、易循环和高稳定性的COF(基于共价键连接的晶态有机多孔聚合物)提供了一种简单的策略,并为其他整体催化材料的制备提供参考。近日,该成果论文发表在化工领域国际学术期刊Chemical Engineering Journal。

三聚氰胺带来的灵感

“目前,大多数的光催化剂具有难以回收循环使用、制备方法复杂费时以及对环境不友好,甚至造成二次污染等缺点。”

潘勤鹤教授向科技日报记者介绍,COF作为一类新型的多孔结晶聚合物,通过强共价键与有机构建单元巧妙地构建而成。得益于其独特的多孔结构、高比表面积、孔隙率和化学可调性,COF被广泛应用于多个领域。由于具有有序、可扩展的π共轭骨架和结构稳定性,COF在光催化应用中显示出巨大潜力,并被用作降解抗生素的潜在光催化剂,但是,COF多为粉末状态,其较差的可回收性限制了在实际环境中的应用。

他介绍,其研究团队近年来在制备各种先进多孔功能材料应用到环境污染物的检测与去除方面,取得了系列的研究成果,但这些仍然只停留在基础研究的领域,无法产生应用或者潜在应用的价值。此外,考虑到大部分MOF材料稳定性不好,且通常情况下为晶态颗粒或粉末状态,无法实现在基体材料上生长或者共混制备成型,实际应用仍是一个重大的挑战。为了追求材料的功能使用性、便利性和实际应用的可能,其团队在大量前期实验基础上,深入对基体和多孔材料进行分析筛选。

“三聚氰胺海绵有着低成本、大孔隙率和环境友好性等优点被广泛地应用,是一种非常好的载体。三聚氰胺海绵的原材料——三聚氰胺给了团队灵感。”潘勤鹤教授说。

他进一步介绍,在探索过程中,大家反复思考,COF-TpTt是一种由三聚氰胺和三醛基间苯三酚通过席夫碱缩合形成的COF,该材料本身就有着非常出色的光催化性能。如果让COF-TpTt在三聚氰胺海绵上生长,是否就能够实现最初的设想呢?

巧妙采用“反应接种”策略

“我们的攻关难点是如何让多孔材料在载体上均匀牢固的生长。潘勤鹤教授要求我们把眼光放得更远,追溯材料的分子水平。最初,我们花了很大的精力用于MOF基复合材料的拓展应用。”该团队成员介绍,在不断地试错过程中,大家屡战屡败,屡败屡战。

多次实验证明,“反应接种”策略实现了COF在三聚氰胺海绵表面上爆发性成核,均匀牢固的生长。该合成策略满足了晶体合成爆发性成核的条件,从而使在三聚氰胺海绵上合成的COF粒径缩小。缩小的粒径使COF的比表面积增大,从而暴露出更多的催化活性位点,因此也增强了其催化降解效果。而且该策略中载体也是合成COF的原材料,因此所合成的复合材料有着很高的稳定性,这使其循环使用性能大大提升。

最终,这种巧妙采用“反应接种”策略,选用与基底有着同源配体的COF-TpTt,通过一锅法成功制备了一种新型的三聚氰胺海绵@COF复合海绵。

潘勤鹤教授表示,复合海绵(MS@TpTt)有效克服了一般COF粉末特性难以回收利用的问题,可在保证降解效果的情况下进行10轮以上的循环实验,并在可见光下对四环素类抗生素均表现出优异的光催化活性,其降解率均在90%以上。

对这项成果,Chemical Engineering Journal审稿人这样评价:这种合成方法不仅简单,而且赋予复合海绵良好的稳定性和增强的光催化性能。合成细节和表征部分充分验证了该方法的有效性。此外,对抗生素催化降解的实验、结果、讨论以及机理研究也很完整和有条理。这一研究提出了一种有前景的方法来解决COF作为粉末材料的可回收性差的问题。

该论文第一作者是海南大学2018级硕士研究生林铎谕,通讯作者是海南大学潘勤鹤、杨玮婷教授和海南师范大学王崇太教授。

责任编辑: 冷媚

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